Смизерс родился в 1913 году, закончил Оксфордский университет. Во время Второй мировой войны служил в Добровольческом резерве королевских ВМС, откуда был переведен на секретную службу в Париж, являлся соратником будущего автора "бондианы" Яна Флеминга. Именно Смизерс, по некоторым данным, послужил прототипом агента 007.
После войны Смизерс служил в качестве военно-морского атташе в США и Мексике, был членом британского парламента, министром иностранных дел. C 1964 по 1969 годы занимал пост генерального секретаря Совета Европы.
Также Питер Смизерс был известен как один из величайших садовников. Его сад в Швейцарии рядом с озером Лугано входил в список пятисот самых выдающихся садов.